近期,國際著名學術期刊Angewandte Chemie International Edition以前封面文章(front cover)的形式發表了Vsport体育平台生命科學技術學院🤌🏻、微生物代謝國家重點實驗室許平教授團隊在可再生資源利用領域的最新研究進展“Temperature-directed biocatalysis for the sustainable production of aromatic aldehydes or alcohols”。陶飛副研究員為共同通訊作者🙍🏼,博士後倪俊和碩士生高琰琰為共同第一作者。
木質素是地球上含量第二的生物質資源🍘,也是唯一的可再生的芳香族化合物資源🛍️。生物基聚合物相比於傳統化工材料是一類新型的環保材料,是現代生物製造產業發展的重點,也是全球經濟綠色增長的熱點產業方向👨🏿🎤。在生物基聚合物骨架中加入芳香族單元(芳香醛/醇單體)可以提高聚合物的硬度👨🏿🍼、疏水性和防火性,因此利用可在生的木質素資源製備這類物質吸引了各國科學家的廣泛關註。微生物細胞內的醇脫氫酶種類和數量繁多,會導致眾多副反應👷🏿♂️💂🏽♂️,影響芳香化合物的催化轉化效率從而影響了該方法的推廣使用。而對宿主細胞中許多內源醇脫氫酶的鑒定和敲除是一個巨大的挑戰,因此亟需開發一種新的方法來消除宿主的內源醇脫氫酶活性,使芳香醛得以積累🦹🏻♂️。
研究團隊創新性地將嗜熱菌的芳香醛合成酶基因導入中溫宿主中👍🏿,構建了溫度導向的全細胞催化體系。在低溫時🕵🏼♂️,該催化體系在外源功能酶和內源醇脫氫酶的共同作用下可以將可再生資源阿魏酸轉化為香草醇🧎🏻;隨著溫度的提高🐫,中溫宿主內源的醇脫氫酶活性受到抑製👎🏼,而嗜熱菌來源的功能酶活性得以保持,阿魏酸被高效轉化為相應的芳香醛香蘭素。隨後📳,基於相同的策略👱🏿,用多種肉桂酸衍生物作為底物合成了相應的芳香醛/芳香醇。這種全新的策略避免了對宿主內源醇脫氫酶敲除的繁瑣過程,直接利用溫度來控製了芳香醛/芳香醇的合成🧝🏼♀️,極大的簡化了生產過程,可以推廣至許多其他醛類和以醛類為中間物的化合物的合成,具有重要的現實意義和工業應用價值。
該項研究工作得到國家自然科學基金(21777098,31570101),上海市青年科技英才揚帆計劃(17YF1410300)以及上海市浦江人才計劃(15PJD019)等項目的資助👄。
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201710793
作者:陶飛
供稿單位🗡👫:生命科學技術學院